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上海硅酸鹽所在高性能無機塑性熱電化合物研究中取得重要進展
發布時間: 2021-05-21 08:26 | 【 【打印】【關閉】

  無機塑性熱電材料可以打破傳統無機脆性熱電化合物和有機柔性熱電化合物的禁錮,同時實現超常的室溫變形能力和優良的熱電性能,在柔性電子、異形熱源余廢熱回收發電等領域具有廣闊的應用前景。在前期研究中,中國科學院上海硅酸鹽研究所發現了在室溫具有金屬一樣延展性的半導體材料-Ag2SNature Materials,2018)和范德華單晶塑性半導體InSeScience, 2020),開發出n高性能無機/性熱電材料和器件(Energy & Environmental Science,2019),開辟了無機性熱電材料研究新方向。然而,無機塑性材料體系仍非常稀少,尤其欠缺p型無機塑性材料。探索和發現具有不同導電類型的新型高性能無機塑性熱電化合物是開展熱電器件研制的關鍵。 

  最近,上海硅酸鹽所史迅研究員、陳立東研究員、仇鵬飛副研究員,上海交通大學魏天然副教授等合作開發出nAg20S7Te3p(Ag0.2Cu0.8)2S0.7Se0.3高性能無性熱電化合物,并利用其室溫優異的變形能力制備出可以與曲面熱源緊密貼合的環形熱電器件。相關研究成果分別以“Ductile Ag20S7Te3 with Excellent Shape-Conformability and High Thermoelectric Performance”“p-Type Plastic Inorganic Thermoelectric Materials”為題發表在Advanced MaterialsAdvanced Energy Materials上。 

  Ag20S7Te3化合物與Ag2S的中溫相結構相似,均為體心立方結構。室溫下Ag20S7Te3具有比Ag2S更為優異的變形能力,可以與環形、四方形、甚至螺母表面形成緊密貼合。第一性原理計算結果表明,立方結構的Ag20S7Te3具有比單斜結構的Ag2S更低的不穩定層錯能和更高的解理能,這是室溫下Ag20S7Te3變形能力優于Ag2S的原因。Ag20S7Te3適中的禁帶寬度(0.29eV)和高的載流子遷移率(470 cm2 V-1s-1)導致其具有較高的功率因子。與此同時,Ag20S7Te3晶格熱導率在0.2–0.4 Wm-1K-1之間,其極低的晶格熱導率來自于晶體結構中可遷移的Ag離子和無序分布的S/Te原子對聲子的強烈散射。在600K時,Ag20S7Te3熱電優值為0.8,與區熔法制備的n型商用Bi2Te3基合金相當。研究團隊將彎曲后的nAg20S7Te3pPt-Rh線構成環形熱電器件,在70K差下,該原型器件開路電壓為69.2 mV,最大輸出功率為17.1 μW。相關研究結果發表于Advanced Materials上,上海硅酸鹽所博士生楊世琪為論文第一作者。 

  該研究團隊進一步選取nAg2S0.7Se0.3材料,在Ag位固溶Cu,成功將n型導電行為改變成p型導電行為。當Cu的成分在0.7-0.8區間時,材料兼具塑性和p型導電行為。p型材料在室溫具有優異變形能力,其三點彎曲應變達10%,壓縮應變大于30%。第一性原理計算表明,(Ag0.2Cu0.8)2S0.7Se0.3具有與Ag2S0.7Se0.3相當的高解理能/不穩定層錯能比值,這是其室溫具有大變形能力的原因。與此同時,隨Cu含量的增加,材料的主要缺陷類型由Ag間隙離子(施主缺陷)轉變為Cu空位(受主缺陷),導致材料導電類型由n型轉變為p。通過進一步成分優化,在800KCu缺位的p(Ag0.2Cu0.8)2S0.7Se0.3熱電優值達0.95。相關研究發表Advanced Energy Materials上,上海硅酸鹽所博士生高治強和楊青雨為論文共同第一作者。 

  相關研究工作得到了國家重點研發專項、國家自然科學基金、中國科學院、上海市青年科技啟明星等項目的資助和支持。 

    

  相關鏈接:

https://doi.org/10.1002/adma.202007681

https://doi.org/10.1002/aenm.202100883

 

1.a不同形狀的 nAg20S7Te3無機塑性熱電化合物及其熱電優值;(b與曲面熱源具有良好結合的Ag20S7Te3基環形熱電器件及其輸出性能

 

2.a(Ag1-xCux)2S0.7Se0.3澤貝克系數和力學性能隨Cu含量的變化;(b)不同形狀的p(Ag0.2Cu0.8)2S0.7Se0.3無機塑性熱電化合物

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