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Small Methods:表面富含高指數晶面的PdPtCu納米環實現高性能氧還原催化
發布時間: 2021-06-28 15:39 | 【 【打印】【關閉】

  【研究背景】 

  氧還原反應(ORR)動力學緩慢,長期制約了燃料電池的發展。鉑(Pt)基納米材料是最有效的ORR催化劑。目前,可通過合金化策略來設計催化劑, 通過電子結構的合理調控,從而顯著增強ORR催化活性。其中,超薄納米片具有高的原子利用率和高的電化學活性面積等優點,是一類非常有前途的高效ORR催化劑體系。而中空結構由于可在外表面和內表面暴露更多的催化位點和高指數晶面等,成為了一種增強電催化活性的更有效方式。但是,目前可控設計合成超薄納米環結構的電催化劑仍然具有很大挑戰性。

  【成果簡介】 

  有鑒于此,哈爾濱工業大學于永生課題組和北京大學郭少軍課題組合作,通過順序還原策略構建了表面富含高指數晶面的PdPtCu超薄納米環,由于表面高指數晶面的存在及Cu原子的引入,有效地優化了催化劑的表面電子結構,可促進ORR反應動力學,實現了催化活性及耐久性的顯著增強。

  

  【圖文導讀】 

  作者首先通過一系列表征揭示了PdPtCu納米環結構。所合成的PdPtCu呈現出均勻的納米環形貌,具有面心立方(fcc)的晶體結構,其表面富含(311)高指數晶面。在納米環中,Pd/Pt/Cu的原子比為39/33/28,三種原子均勻分布。此外,Pd、Pt、Cu三種金屬均主要以金屬態形式存在。

  隨后,作者對納米環的形成機制進行分析,發現納米環的形成主要涉及以下四個步驟:富Pd超薄納米片的初始形成,Pt原子產生及擴散、Cu原子進一步產生和擴散,同時對納米片表面進行刻蝕以及納米片逐漸長大并被刻蝕形成納米環。

  

  
圖1. Pd39Pt33Cu28納米環的物理表征。

  ORR測試結果表明,PdPtCu納米環催化劑表現出大的電化學活性面積,為92.2 m2 g-1PGM。優化后的Pd39Pt33Cu28催化劑表現出最佳的ORR催化活性及耐久性,其半波電位(E1/2)為0.929 mV,質量活性和比活性分別高達1.97 A mg-1PGM和2.39 mA cm-2,大約是商業Pt/C催化劑的11.6和9.2倍。并且在連續循環30,000圈以后,仍然可以保持很高的活性,其質量活性保持率為86.0%。

  

  圖2. PdPtCu納米環催化劑的ORR性能

  密度泛函理論(DFT)計算結果表明,納米環表面富含的高指數晶面和Cu原子引入可有效調控催化劑的電子結構,從而優化對含氧中間體(O*)的吸附能,其成為ORR催化性能增強的關鍵性因素。

  【總結與展望】 

  總之,作者通過簡單的順序還原法,構建了組分可調的超薄PdPtCu 納米環,在堿性條件下其對氧還原反應表現出高催化活性和優異耐久性。由于高指數晶面的存在以及Cu原子的引入,優化的Pd39Pt33Cu28催化劑表現出最佳的ORR活性及耐久性。目前研究克服了超薄二維金屬合金電催化劑合成的技術屏障,成功地將中空結構引入到超薄納米片中,為高效燃料電池氧還原催化劑的開發提供了重要的材料基礎。

  【論文信息】 

  High-Index Faceted PdPtCu Ultrathin Nanorings Enable Highly Active and Stable Oxygen Reduction Electrocatalysis

  Menggang Li, Fenyang Tian, Tianshu Lin, Lu Tao, Xin Guo, Yuguang Chao, Ziqi Guo, Qinghua Zhang, Lin Gu, Weiwei Yang*, Yongsheng Yu*, Shaojun Guo*

  Small Methods 

  DOI: 10.1002/smtd.202100154

  原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smtd.202100154 

  文章來源:materialsviewschina 

  文章鏈接:https://www.materialsviewschina.com/2021/06/54864/

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